天津大学汪怀远教授团队CEJ：超高导热三维树脂复合材料

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随着现代设备向高集成化、高功率密度、小型化方向的快速发展，设备的热积累问题日趋严重，急需高效散热。此外，一些5G通信设备、电子设备和军工设备通常会发出不良的电磁辐射干扰，电磁屏蔽材料吸收的电磁波通常会转化为热量。这种热能的积累和转换不可避免地使设备过热，严重影响器件的使用可靠性和寿命，甚至会引发火灾。具有轻质、易加工、高耐蚀性的聚合物具有潜在的应用价值，但低的热导率 (<0.5 W/m·K)限制了其在热管理中的应用。因此，开发高热导率聚合物基材料具有重要意义和实用价值。

面临上述需求，天津大学汪怀远教授团队采用预填充和热压法制备了具有三维连通填料网络结构的磺胺改性环氧复合材料(EG-SA/EP)。得益于互连网络，EG-SA/EP复合材料可达到98 W/m·K的超高热导率，远超过一些商业使用的金属，如碳钢、不锈钢等。与此同时，所设计的EG-SA/EP复合材料还表现出优异的电磁干扰屏蔽性能（足以屏蔽99.9999997%的入射电磁波）、高电导率和优良的热红外响应能力(仅需3 S即可将复合材料表面温度从19°C升到82°C)。相关工作近期以题为“A novel modified expanded graphite/epoxy 3D composite with ultrahigh thermal conductivity”发表在了《Chemical Engineering Journal》上（DOI：10.1016/j.cej.2021.133519），该复合材料有望在电子、热传递和航空航天等热管理领域上得到广泛应用。东北石油大学博士生包迪为论文第一作者，通讯作者为天津大学化工学院汪怀远教授。

在材料制备过程中，为了保持EG固有的微三维结构，进而构建三维连通的导热通路结构，采用了新的材料制备策略预填充和热压方法制备了超高热导率复合材料。首先，预先将环氧树脂(EP)填充到磺胺改性的EG-SA的孔隙中以起到预支撑和缓冲作用，即维持EG-SA的微三维结构和防止EG-SA被压缩成二维层状结构。然后，对复合料进行热压，使EG-SA之间发生桥接作用，最终在复合材料中形成三维互连网络（图1和图2）。

图1 EG-SA/EP复合材料制备过程示意图

图2 EG-SA/EP复合材料导热机理图

在扫描电镜下，直接机械混合法制备的复合材料EG被压缩成片层且存在明显缺陷。通过预填充和热压法制备的复合材料EG呈现连通的3D结构。另外，经过磺胺的改性EG与环氧树脂间界面明显增强。这种连通的3D结构和增强的界面有望显示出优异的导热性能。

图3 不同制备方法及界面改性的复合材料SEM图

对材料进行热导率测试，制备的复合材料具有超高的综合热导率，可高达98 W/m·K。另外，具有244 W/m·K的超高面内热导率和10 W/m·K左右优异的面外热导率。与纯环氧树脂相比，导热增强效率超过44445%。

图4 复合材料热导率

为了更直观地了解EG-SA/EP复合材料的传热性能，采用红外热像仪检测复合材料在加热过程中表面温度随时间的变化。3 s内，EG-SA/EP复合材料的表面温度可以从19°C上升到82°C，而纯环氧树脂表面温度仅升高到23°C。同时，水蒸发实验也证明了EG-SA/EP复合材料优异的热传输能力。

图5 红外热成像和水蒸发实验

EG-SA/EP复合材料还具有优异的导电能力和电磁屏蔽能力。EG-SA/EP复合材料电磁屏蔽性能达到85 dB，足以阻挡99.9999997%的入射电磁波，远超过许多实际应用中20 dB的要求值。

图6 EG-SA/EP复合材料电导率和电磁屏蔽性能

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133519

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